煤炭科学技术

作者：杨丽, 刘帅, 辛春梅, 刘鲁, 曾星扬, 刘方,

关键词：甲烷催化裂解, 活性炭, 炭黑, 缺陷结构,

在“双碳”目标时代背景下，甲烷催化裂解制氢因无CO2排放被认为是一种很有前途的高纯制氢技术。其中针对碳基催化剂改性的研究是一大关注热点。为提高活性炭（Activated Carbon, AC）催化剂的稳定性，提出了以椰壳活性炭负载科琴黑炭黑（Carbon Black, CB）制备的新型催化剂，并对其进行了表征测试分析、催化甲烷裂解实验以及分子模拟计算。实验结果表明：分散剂使用1 g、AC和CB质量配比8∶2时制备的催化剂具有较好的催化性能，反应温度在1 000 ℃时初始活性高达85%以上，延缓失活15 min，反应中期甲烷转化率比AC最高提升8%左右。这是因为CB负载在AC表面经反应生成具有缺陷位点的沉积碳。分子模拟计算结果显示，主要是拓扑缺陷的存在使得其s、p轨道非局域性增大，提高其甲烷吸附性能，促进反应进行。同时，AC表面的微孔以及羧基、羰基、羟基等含氧官能团也对甲烷分子的吸附有不同程度的促进作用。孔径为0.8 nm时吸附热最大，这意味着微孔的存在有利于甲烷在AC上吸附，特别是小微孔；3种官能团均可以促进甲烷在AC表面的吸附，其中羧基促进作用更好，羰基和羟基效果相差不大。

来源：2024年第3期

《煤炭科学技术》期刊编辑部

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